近日，碳中和科学与工程学院徐申东博士后，联合中国科学院合肥物质科学研究院、大连理工大学等单位，在柔性钙钛矿太阳能电池研究领域取得阶段性进展。安徽理工大学碳中和科学与工程学院为论文第一单位，徐申东博士为第一作者。相关研究成果以“Terminal-selective healing of perovskite crystals for air-fabricated high-performance flexible perovskite solar cells”为题，发表在国际化学领域权威期刊《Chemical Communications》上。该工作创新性地提出一种“末端选择性修复”策略，显著提升了柔性钙钛矿太阳能电池的光电转换效率、机械柔韧性以及大面积拓展制备的均匀性。

柔性钙钛矿太阳能电池因其质轻、可弯曲、可溶液加工及高效率等优点，成为可穿戴设备、便携电源和曲面建筑发电的理想选择，市场前景广阔。然而，与刚性器件相比，柔性器件的性能与长期稳定性，尤其是在反复弯折和大面积加工时，仍存在明显差距。其核心瓶颈在于：钙钛矿薄膜在晶体末端（表面和晶界）天然存在大量的结构缺陷（如空位、悬键），这些缺陷不仅是导致能量损失的复合中心，更在器件弯曲时成为应力集中点和裂纹萌生的源头，严重影响器件的机械稳定性和使用寿命。传统的界面修饰策略多侧重于“电子钝化”以抑制复合，但难以从根本上“缝合”这些结构性缺陷，实现力学强化。

图1 末端选择性修复的机理示意图

针对这一难题，研究团队独辟蹊径，提出了“末端选择性愈合”的物理修复思想（图1所示）。研究者设计并采用了一种拟卤素铵盐——十六烷基三甲基铵四氟硼酸盐（HTABF4）作为“分子手术针”。该分子中的BF4^－阴离子因其离子半径（218pm）与钙钛矿中的碘离子（220pm）极为匹配，能够精准、均匀地“嵌入”并修复晶体末端的卤素空位，实现“分子尺度的缝合”。与另一种尺寸稍大的阴离子PF6^－相比，BF4^－展现出独特的优势。理论计算与实验表征共同揭示，PF6^－倾向于“卡”在晶界处的深缺陷位点，形成不连续的颗粒；而大小合适的BF4^－则能高效地补偿表面卤素空位，与不配位的铅离子等缺陷发生强配位，在整个钙钛矿薄膜表面形成一层连续、均匀的“预缝合层”。这层“预缝合层”如同为脆弱的晶体末端穿上了“纳米铠甲”，一方面钝化了电子缺陷，抑制了非辐射复合和离子迁移；另一方面从结构上强化了晶界，显著提升了薄膜的机械韧性。

基于该策略制备的柔性钙钛矿太阳能电池展现出卓越的综合性能：（1）小面积单结电池获得了24.51%的冠军光电转换效率，其开路电压、填充因子等参数均显著提升。稳态功率输出效率可达约23.8%（图2）。（2）弯折稳定性显著提升，经过半径为5毫米的2000次反复弯折测试，优化后的器件仍能保持超过90%的初始效率，而未处理的对照器件效率衰减超过30%。显微镜观察显示，处理后的薄膜在弯折后依然完好，而对照薄膜已产生大量裂纹。（3）大面积拓展适效果明显，基于该技术制备的柔性微型组件同样展现出较高的光电转化效率，在有效面积为4平方厘米和10平方厘米的组件中（图2），其效率分别达到22.68%和20.53%，处于国际同类柔性组件性能的领先水平。此外，形成的“预缝合层”还增强了薄膜的疏水性，提升了器件的环境稳定性。

图2 微型模组照片以及不同面积器件的光电转化效率

该项研究不仅开发了一种高效的柔性钙钛矿太阳能电池制备技术，更重要的是从“末端选择性”的结构修复这一新维度，为理解和解决钙钛矿材料的本征机械脆弱性问题提供了全新的思路。所提出的“预缝合层”概念，将界面工程从传统的电子性能调制，拓展至兼具力学增强与稳定性提升的多功能化设计，对推动柔性钙钛矿光电器件从实验室走向实际应用具有重要科学价值和应用前景。

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相关成果以“Terminal-selective healing of perovskite crystals for air-fabricated high-performance flexible perovskite solar cells”为题发表在《Chemical Communications》期刊上，论文第一作者为安徽理工大学碳中和科学与工程学院博士后徐申东。

论文网址：

https://doi.org/10.1039/D5CC07007D